Darío Villalba est né à Saint-Sébastien le 22 février 1939.

Il commence sa carrière de juriste et de philosophe à Madrid, mais abandonne ces études pour se consacrer à la peinture en 1956. Il a étudié à l'École des beaux-arts de San Fernando dans la même ville pendant quatre ans.

En 1963, il obtient une bourse pour étudier à l'université de Harvard, et grâce à cette bourse, il a également l'occasion de faire quelques expositions aux États-Unis et de pouvoir ainsi montrer son travail au public américain.

En 1966, il commence à travailler sur sa série "Los Encapsulados". Cette série lui a valu un succès international lorsqu'il l'a présentée à la Biennale de Venise en 1970 et à la XIIe Biennale de Sao Paulo en 1973, où il a reçu le Prix international de peinture. Avec ces œuvres, il présente de grandes peintures de figures humaines enfermées dans des capsules de méthacrylate.

Au cours des années 70, Villalba remplace la peinture par des photographies en noir et blanc, qu'il retire des médias ou qu'il prend lui-même et qui sont parfois retouchées par d'épais coups de pinceau, et le méthacrylate par des cages en plastique, mettant en évidence le drame et la tragédie. Avec ces œuvres, il décompose les images, les décontextualise et les convertit en icônes, évoluant ainsi avec les tendances européennes du moment.

Le travail de l'artiste a été largement reconnu lors de diverses manifestations, parmi lesquelles : le prix du jury international de la XIIIe Biennale des arts graphiques de Ljubljana en 1979 et le prix national de peinture d'Espagne en 1983. Le 17 novembre, il a été nommé membre de l'Académie royale des beaux-arts de San Fernando (Madrid).

L'œuvre de Darío Villalba est présente dans de nombreux musées à travers le monde comme le Centre d'art Reina Sofia du Musée national, le Musée Solomon R. Guggenheim de New York ou le Musée d'art abstrait de Cuenca, entre autres.